Tėvai: Mykolas Merkys ir Emilija Adomaitytė-Merkienė iš Skudų – vidutiniai ūkininkai. Šeimoje gimė 11 vaikų, iš kurių užaugo devyni. Broliai: Vladas Merkys (1908–1950) – agronomas, Juozas Merkys (1916–1983) – kunigas, Alfonsas Merkys (1922–1990) – kunigas, Albinas Merkys, seserys: Genovaitė Merkytė-?, Silverija Merkytė (1918–?) – pedagogė.

Mokėsi Viešintų (Anykščių r.) pradžios mokykloje, 1947 m. baigė Kupiškio gimnaziją. Kupiškyje jo kapelionas buvo Jonas Ragauskas, turėjęs įtakos, renkantis kunigo pašaukimą. Mokykliniais metais domėjosi gamtos mokslais, skaitė religinę literatūrą.

Dėl socialinės kilmės nepriimtas studijuoti į Kauno politechnikos instituto Elektronikos fakultetą, 1947–1948 m. V. Merkys dirbo mokytoju Medinų (Anykščių r.) pradinėje mokykloje, 1948–1954 m. buvo Svėdasų (Anykščių r.) vidurinės mokyklos mokytojas, mokė vaikus astronomijos ir fizikos, pasižymėjo kaip nestandartinio bendravimo, mąstyti skatinęs pedagogas. Svėdasuose jis įrengė pavyzdinį fizikos kabinetą.

1954 m. V. Merkys paliko mokyklą ir pabandė stoti į Kauno kunigų seminariją, bet negavo sovietinės valdžios leidimo. 1954–1955 m. Vilniuje baigęs buhalterių kursus, 1955 m. V. Merkys trumpai dirbo Kauno "Atramos" fabrike buhalteriu.

1955–1959 m. jis studijavo Kauno tarpdiecezinėje kunigų seminarijoje. 1957 m. jis buvo priimtas į Jėzaus Draugiją, tapo vienuoliu jėzuitu. 1959 m., būdamas paskutiniajame kurse, sovietinės vyriausybės religinių reikalų įgaliotinio nurodymu V. Merkys buvo priverstas palikti seminariją ir išvykti iš Kauno be teisės gyventi Vilniuje ar Kaune.

Būdamas kandidatas į jėzuitus, jis išvyko į Daugėliškį (Ignalinos r.) pas kleboną vienuolį jėzuitą tėvą Romualdą Blažį dirbti zakristijonu, pasiruošė ir neakivaizdžiai išlaikė kunigų seminarijos egzaminus.

1960 m. liepos 26 d. Daugėliškyje vyskupas Vincentas Sladkevičius jį slapta įšventino kunigu. V. Merkys buvo pirmasis iš sovietinio laikotarpio pogrindžio kunigų, slapta įšventintų 1960–1987 metais. 1960 m. jis davė ir amžinuosius vienuolio jėzuito įžadus.

Dėl sovietinio saugumo persekiojimų nebegalėdamas toliau dirbti zakristijonu ir vengdamas įkalinimo, 1960–1973 m. jis dirbo Buivydiškių (Vilniaus r.) žemės ūkio technikume agronomu dekoratyvinės sodininkystės srityje, neakivaizdžiai baigė šį technikumą ir įgijo agronomo specialybę. Tuo metu jis ne kartą buvo sovietinio saugumo persekiotas ir tardytas dėl religinio pogrindžio veiklos. V. Merkys buvo Eucharistinio kunigų sąjūdžio, nuo XX a. 6-ojo dešimtmečio vidurio stiprinusio jaunosios kartos kunigų dvasią ir padėjusio atsilaikyti nuo saugumo verbavimo ir persekiojimo, narys nuo pačios šio sąjūdžio pradžios.

1973 m., Ukrainos tikintiesiems prašant ir sovietų valdžiai leidus, V. Merkys buvo legalizuotas kaip kunigas ir išvyko į Hrečianų (Chmelnyckio sritis) parapiją. 1973–1997 m. jis ten tarnavo katalikų kunigu, administruodamas apie 10 katalikų parapijų, bendraudamas su katalikais ukrainiečiais, rusais ir lenkais rusų kalba. Vietoj kapų koplyčios Chmelnyckio priemiestyje Hrečianuose jis nelegaliai pastatė naują Šv. Onos bažnyčią, pats ją suprojektavęs ir vadovaudamas statyboms, išugdė 7 kunigus.

V. Merkys, 1990 m. gavęs miesto valdžios leidimą ir žemės sklypą, Chmelnycke 1990–1991 m. pastatė originalią dviejų aukštų naują Kristaus Karaliaus bažnyčią pagal savo projektą ir taip įkūrė naują, vieną didžiausių regione katalikų parapiją. 

Dėl nuolatinio darbo Černobylio katastrofos apylinkėse nusilpus sveikatai, 1997 m. pavasarį V. Merkys grįžo į Lietuvą ir apsigyveno Kauno jėzuitų namuose. 1997–2005 m. jis buvo Kauno Šv. Pranciškaus Ksavero (Jėzuitų) bažnyčios klebonas, Kauno jėzuitų namų vyresnysis bei pasauliečių religinės organizacijos – apaštalavimo draugijos Marijos legiono Kauno miesto kurijos dvasios vadas.

Nuo 2005 m. spalio pasitraukęs iš kitų pareigų, V. Merkys liko Kauno Šv. Pranciškaus Ksavero (Jėzuitų) bažnyčios altarista, 2007–2013 m. kartu buvo Kauno Švč. Sakramento (Studentų) koplyčios rektorius.

2007 m. jis sulaukė sveikinimų auksinės sukakties Jėzaus Draugijoje proga. 2010 m. paminėjęs kunigystės 50-metį, jis buvo kunigas jubiliatas.

Už nuoširdų bendradarbiavimą studentų ir jaunimo sielovadoje V. Merkys buvo apdovanotas Šiluvos Dievo Motinos medaliu (2007 m.), Kauno miesto savivaldybės "Gerumo kristalu" (2013 m.).

Išsami V. Merkio biografija pateikta Romualdo Vytauto Rimšos sudarytame rinkinyje "Svėdasai : praeitis ir dabartis : teminis straipsnių rinkinys. T. 1" (2012 m.).

Mirė 2021 m. vasario 1 d. Kaune. Palaidotas Kauno Petrašiūnų kapinėse-panteone (2PAN kvartalas, 87 kapas) šalia kitų kunigų ir vienuolių. Kapą ženklina laikinasis medinis kryželis su įrašu.