Gimimo data pagal naująjį kalendorių – 1881 m. gegužės 11 d.

Tėvai: Stanislovas Feliksas Didžiulis (1856–1927) – bibliografas, švietėjas, ir Liudvika Nitaitė-Didžiulienė-Žmona (1856–1925) – rašytoja. Užaugo aštuonių vaikų šeimoje. Broliai ir seserys: Ona Didžiulytė-Sketerienė (1878–1960) – gydytoja, Emilija Didžiulytė (1879–1962) – šeimos globotinė po vaikystės traumos, Vytautas Didžiulis (1881–1956, brolis dvynys) – pedagogas, gamtininkas, Antanas Didžiulis (1883–1960) – gydytojas, Michalina Didžiulytė-Ševeliovienė (1884–1973) – pedagogė, gydytoja, knygnešė, Algirdas Severinas Didžiulis (1887–1916) – spaustuvininkas, kariškis, Aldona Didžiulytė-Kazanavičienė (1888–1968) – pedagogė ir rašytoja. Dar vienas brolis Stanislovas Didžiulis (1886–1893) mirė vaikystėje.

1881 m. birželio 16 d. Andrioniškio bažnyčioje Vandos Kotrynos vardais ją pakrikštijo šios bažnyčios kuratas, Anykščių parapijos kunigas filialistas Pranciškus Šadzevičius, krikštatėviai buvo dvarininkai Kazimieras Šadzevičius ir Stefanija Ivanauskaitė.

Vaikystėje pateko į nacionalinio judėjimo dalyvių veiklos sūkurį, 1894 m. birželio 24 d. dalyvavo varpininkų suvažiavime.

Nuo 1896 m. augo Mintaujoje (dabar – Jelgava, Latvija) su motina, 1896–1903 m. mokėsi Mintaujos mergaičių gimnazijoje, kurią baigė medaliu. Mokykliniais metais dalyvavo slaptuose vaidinimuose ("Saldi meilė", "Lietuvaitės", "Katorgininkai"), moksleivių lavinimosi kuopelėse, kur priklausė patriotų grupei. Susidraugavusi su Vincu Mickevičiumi-Kapsuku, ji padėdavo hektografuoti ir platinti lietuviškus atsišaukimus, rašė straipsnius, kartu išvertė iš rusų į lietuvių kalbą V. Hugo romaną "Vargdieniai".

1903 m. V. Didžiulytė išvyko į Šveicariją, kur 1903–1904 m. kartu su vyru V. Mickevičiumi-Kapsuku studijavo Berno universiteto Filologijos fakultete. Ten ji įsitraukė į revoliucinę veiklą, organizavo lietuvių jaunimo laikraščio "Draugas" leidimą, buvo viena pirmųjų Lietuvos moterų, įstojusių į Lietuvos socialdemokratų partiją ir pradėjusių aktyvią politinę veiklą.

1904 m. grįžusi į Lietuvą, kartu su vyru dalyvavo 1905–1907 m. revoliucijos įvykiuose, už tai 1907 m. buvo suimta.

Pabėgusi iš Linkuvos (Pakruojo r.) daboklės, 1907 m. ji apsigyveno Sankt Peterburge (Rusija), 1907–1911 m. baigė Sankt Peterburgo Aukštąją meno mokyklą ir dantų gydytojos kursus. Studijuodama ji bendravo su Putilovo dirbtuvių lietuviais darbininkais, buvo Lietuvių studentų draugijos narė, dalyvavo literatūros ir meno rateliuose, vaidino ir deklamavo lietuviškuose vakaruose ir spektakliuose, rašė lietuvių ir rusų spaudoje.

Nuo 1902 m. pradėjusi literatūrinį darbą, ji bendradarbiavo "Naujienose", "Ūkininke", "Varpe", "Darbininkų balse", "Drauge" (1904–1905 m.), "Darbininke" (1906 m.), "Naujojoje gadynėje" (1906 m.), "Vilniaus žiniose" (1908 m.), "Visuomenėje" (1910 m.). 

Susirgus dukrai, V. Didžiulytė 1911 m. grįžo į Lietuvą, o 1911 m. gruodį išvyko į Šveicariją, į Davoso kurortą, atsisakydama stipendijos tolesnėms studijoms užsienyje.

1912 m. rudenį ji apsigyveno Jaltoje (Krymas, Ukraina), kur 1912–1933 m. dirbo dantų gydytojo Gabio asistente, paskui – privačia dantų gydytoja, kartu buvo ir Raudonojo Kryžiaus organizacijos gydytoja, kur teikė nemokamą pagalbą nepasiturintiems. 1916–1917 m. ji buvo ir tremtinių sanatorijos vedėja, globojo sužeistuosius ir lietuvius tremtinius. Ji buvo lietuvių reikalų atstovė Jaltos miesto savivaldybėje, kovos su tuberkulioze draugijos narė, kartu su bendraminčiais įkūrė Lietuvių kovos su tuberkulioze draugiją.

Gyvendama Kryme, ji artimai bendravo su Čechovų šeima – rusų literatūros klasiko Antono Čechovo broliu Michailu bei seserimi Marija. Savo literatūrinę kūrybą V. Didžiulytė publikavo Jaltos spaudoje rusų kalba, pasirašydama slapyvardžiu Čiužaja (Svetima).

1933 m. V. Didžiulytė grįžo į Lietuvą ir iki gyvenimo pabaigos dirbo dantų gydytoja Panevėžyje, gyveno pas brolį Antaną Didžiulį. Ji buvo Draugijos kovai su tuberkulioze Panevėžio skyriaus narė, nuo 1933 m. – ir šio skyriaus valdybos narė, paruošė ir redagavo šio skyriaus jubiliejinį leidinį "10 kovos metų. 1925–1935" (1935 m.), buvo liaudies universiteto lektorė.

V. Didžiulytė nuo 1889 m., būdama aštuonerių metų, pradėjo rašyti eilėraščius. Vaikystėje ji parašė poetinį kūrinėlį "Nekaltas gyvenimas Stasiuko", kurį pati pagražino paveikslėliais. Ji taip pat rinko ir užrašinėjo patarles, pasakas ir dainas, jos surinktas penkias pasakas 1904 m. išleido Jonas Basanavičius. Kelios dešimtys jos surinktų dainų yra harmonizuotos.

Vėliau V. Didžiulytė daugiausiai periodikoje paskelbė eilėraščių, prozos vaizdelių, straipsnių, vertimų iš rusų kalbos – prozos ir draminių kūrinių. Literatūrinę kūrybą ji pasirašinėjo Šermukšnės slapyvardžiu.

Ji buvo parengusi lietuviškos ir rusiškos poezijos rinkinius "Nemiegotos naktys" (1912 m.), "Iz tiuremnych pesen" ("Iš kalėjimo dainų", rusų kalba), kurie neišliko – tik pavieniai eilėraščiai. Jos kūryboje vyrauja socialinio protesto ir revoliuciniai motyvai, minorinės nuotaikos.

Apie 1919 m. susidomėjusi muzika, kartu su antruoju vyru Jurgiu Albrechtu ji užrašė 135 lietuvių liaudies dainas iš Kauno ir Suvalkų gubernijų, buvo J. Albrechto dainos "Schnell wie der Vogel am Himmel, op. 12, Nr. 3" bendraautorė.

Ištekėjo 1903 m., vyras Vincas Mickevičius-Kapsukas (1880–1935) – revoliucionierius, visuomenininkas. Duktė Vanda Vincenta Mickevičiūtė (1904–1913). Išsiskyrė apie 1918 m.

Vėl ištekėjo 1920 m. Jaltoje, vyras Jurgis Albrechtas (Georg von Albrecht, 1891–1976) – muzikas ir muzikos pedagogas, kompozitorius. Duktė Liudvika Albrechtaitė (1920–1922). Išsiskyrė po dukters mirties 1922 m.

Žuvo 1941 m. liepos 19 ar 21 d. Panevėžyje – buvo vokiečių hitlerininkų apkaltinta šnipinėjimu ir sušaudyta Kaizerlingo miške, kur palaidota bendrame aukų kape.

Padvarninkų kapinėse (Anykščių r.) šalia tėvų kapų įrengtas V. Didžiulytės kenotafas, pastatytas rausvo akmens paminklas-stela su V. Didžiulytės ir jos sūnėno bronziniais bareljefais ir iškaltu įrašu: "Vanda / Didžiulytė- / Albrechtienė / Komjaunuolis / Liudas / Didžiulis / Fašistų nužudyti / 1941.VII.15." (autorius – skulptorius Jonas Vasilevičius, apie 1960 m.).

V. Didžiulytės gyvenimas ir veikla pristatomi Benjamino Kaluškevičiaus ir Kazio Misiaus žinyno "Lietuvos knygnešiai ir daraktoriai 1864–1904" 2-ojoje knygoje (2014 m.).