Tėvai: Kazys Šimulionis ir ? Šimulionienė.

1930 m. baigė šešias klases Ukmergės gimnazijoje.

1930 m. lapkričio 7 d. A. Šimulionis buvo pašauktas į Lietuvos kariuomenę ir pasiųstas mokytis į Karo mokyklą Kaune. 1931 m. spalio 29 d. jis baigė šią mokyklą VI aspirantų laidoje, gavo pėstininkų atsargos jaunesniojo leitenanto karinį laipsnį ir buvo paleistas į pėstininkų karininkų atsargą.

Baigė aukštesniąją policijos mokyklą.

A. Šimulionis tarnavo pasienio policijos Alytaus apskrities Leipalingio sargybos viršininku, vėliau buvo Punios, Simno viešosios policijos vachmistras. 1937 m. jis tarnavo Alytaus apskrities Butrimonių polilcijos nuovadoje vachmistru.

1938–1940 m. jis buvo Biržų apskrities Pasvalio valsčiaus Vaškų policijos nuovados viršininkas.

1939 m. vasario 25 d. jam suteiktas atsargos leitenanto karinis laipsnis.

Nepriklausomoje Lietuvoje A. Šimulionis buvo šaulys, Lietuvos šalių sąjungos narys.

Pirmosios sovietinės okupacijos pradžioje 1940 m. lapkričio 10 d. iš tarnybos policijoje jis buvo atleistas, 1940–1941 m. dirbo Vaškų (Pasvalio r.) smulkaus kredito banke buhalteriu.

1941 m. birželio 14 d. Vaškuose A. Šimulionis buvo suimtas ir išgabentas į Rešotų lagerį (Žemutinio Ingašo r., Krasnojarsko kraštas, Rusija), tuo metu jo šeima ištremta į Tomsko sritį (Rusija).

1945 m. vasario 17 d. Ypatingasis pasitarimas nuteisė jį kalėti 5 metus. 1946 m. balandžio 9 d. jis buvo paleistas iš lagerio kaip atlikęs bausmę ir ištremtas į Tomsko sritį. 1946–1958 m. A. Šimulionis gyveno tremties sąlygomis Zavodskojuje (Parbigo r., Tomsko sritis, Rusija).

1958 m. grįžęs į Lietuvą, jis dirbo susivienijimo "Lietuvos žemės ūkio technika" Vilniaus rajono padalinyje vyriausiuoju buhalteriu, ekonomistu, kol išėjo į pensiją.

Buvo vedęs, žmona Marija Virgailytė-Šimulionienė (1907–2004) – 1941–1958 m. tremtinė Tomsko srityje. Duktė Vida Šimulionytė (1940–2023) – 1941–1958 m. tremtinė Tomsko srityje.

Mirė 2001 m. rugpjūčio 8 d. Palaidotas Giedraičių (Molėtų r.) kapinėse (5 kvartalas, 6 eilė, 10 kapas). Kapą ženklina pilko šlifuoto akmens paminklinė stela su iškaltu įrašu: "Alfonsas Šimulionis / 1907–2001 / Marija Virgailytė Šimulionienė / 1907–2004 / Vida Šimulionytė / 1940–2023".

A. Šimulionio biografija pateikta enciklopedinio žinyno "Lietuvos kariuomenės karininkai : 1918–1953" 7-ajame tome (2007 m.).