Tėvai: Feliksas Vildžiūnas (1868–1919) ir Ona Bagdonaitė-Vildžiūnienė (1879–1968). Augo gausioje šeimoje. Brolis Alfonsas Vildžiūnas, seserys Emilija Vildžiūnaitė – vienuolė, literatė, ir Veronika Vildžiūnaitė – vienuolė, kulinarė. Giminaičiai: pusbrolis (tėvo brolio Kazimiero sūnus) Vladas Vildžiūnas (1932–2013) – dailininkas skulptorius, pusbrolis (motinos brolio Juozo sūnus) Jonas Bagdonas (1931–2021) – pedagogas, antrosios eilės pusbrolis (tėvo pusseserės sūnus) Kazys Strazdas (1930–2015) – inžinierius chemikas technologas ir muziejininkas.

1940–1941 m. L. Vildžiūnas dirbo Utenos apskrities milicijos operatyviniu įgaliotiniu, nuo 1941 m. buvo komjaunuolis.

1942–1945 m. jis tarnavo Raudonojoje armijoje, buvo 16-osios lietuviškosios divizijos karys, nuo 1943 m. – komunistas.

Demobilizuotas 1945–1946 m. jis dirbo Dituvos valsčiaus (Klaipėdos r.) partorgu, 1946–1947 m. buvo Lietuvos komunistų partijos Klaipėdos apskrities komiteto sekretorius.

1947–1950 m. L. Vildžiūnas studijavo Aukštojoje partinėje mokykloje prie SSKP CK Maskvoje (Rusija).

1950 m. rudenį grįžęs į Lietuvą, jis įsikūrė Vilniuje ir ten gyveno iki gyvenimo pabaigos.

1950 m. rugsėjį jis trumpai dirbo pirmuoju įsteigtos Vilniaus sritinės bibliotekos (dabar – Vilniaus apskrities Adomo Mickevičiaus viešoji biblioteka) direktoriumi.

Vėliau 1950–1953 m. jis dirbo Valstybinės grožinės literatūros leidyklos direktoriumi, 1953–1958 m. buvo Vyriausiosios leidyklų ir poligrafijos pramonės valdybos viršininkas. 1958–1959 m. jis ėjo Lietuvos kultūros ministro pavaduotojo pareigas, 1959–1963 m. vėl buvo Vyriausiosios leidyklų ir poligrafijos pramonės valdybos viršininkas, kol ši valdyba buvo pertvarkyta. L. Vildžiūnas nuolat rūpinosi techninės poligrafinės bazės stiprinimu, lituanistinės bibliotekos plėtra.

Nuo 1963 m. jis dirbo kitose valstybės įstaigose, kol išėjo į pensiją.

L. Vildžiūnas paskelbė straipsnių knygų leidybos klausimais.

L. Vildžiūnui buvo suteiktas Lietuvos SSR nusipelniusio kultūros veikėjo garbės vardas (1968 m.).

Buvo vedęs, žmona Elzė Urbonaitė-Vildžiūnienė (1921–1996) – redaktorė ir vertėja. Liko našlys. Sūnūs: Linas Vildžiūnas (g. 1949 m.) – žurnalistas, leidėjas, kino kritikas, Alfonsas Vildžiūnas (g. 1955 m.) – dirigentas ir chorvedys, duktė Rasa Vildžiūnaitė-Armonienė (1961–2008) – pedagogė, anglų ir lietuvių kalbų mokytoja. Anūkai: Kristijonas Vildžiūnas (g. 1970 m.) – kino režisierius, Mykolas Vildžiūnas (g. 1981 m.) – aktorius.

Mirė 2012 m. rugpjūčio 7 d. Vilniuje. Palaidotas Vilniaus Saltoniškių kapinėse šeimos kape (14 sektorius). Kapą ženklina horizontalių tamsaus šlifuoto akmens horizontalių plytų eilė, jose iškalti įrašai: "Rasa / Armonienė / 1961–2008", "Ona / Vildžiūnienė / 1880–1968", "Leonas / Vildžiūnas / 1918–2012" ir "Elzė / Vildžiūnienė / 1921–1996".